《哥谭》第三季的基础演员阵容包括本杰明·麦肯锡（BenjaminMcKenzie）饰演詹姆斯·戈登警探，他继续在哥谭市的腐败与超级反派之间挣扎；唐纳尔·罗格（DonalLogue）饰演哈维·布洛克，戈登的搭档；大卫·马佐兹（DavidMazouz）饰演布鲁斯·韦恩，年轻的蝙蝠侠前身；肖恩·帕特维（SeanPertwee）饰演阿尔弗雷德·潘尼沃斯，韦恩家族的管家。
此外，该季引入了重要新角色，如卡梅隆·莫纳汉（CameronMonaghan）饰演杰罗姆·瓦勒斯卡，小丑的前身和疯狂代理人；莫瑞娜·巴卡琳（MorenaBaccarin）饰演莱斯莉·汤普金斯医生，戈登的爱人；克里斯托弗·海耶达（ChristopherHeyerdahl）饰演“猪面人”教授，一个恐怖实验者。
其他关键演员包括艾琳·理查德斯（ErinRichards）饰演芭芭拉·基恩，戈登的前未婚妻；詹姆斯·弗莱恩（JamesFrain）饰演西奥·盖勒文，一个权力贩子；以及迈克尔·冯（MichaelChiklis）饰演纳撒尼尔·巴恩斯船长，新的GCPD领导。该季还出现了像“小丑女”哈莉·奎茵的雏形角色，由杰西卡·莫里斯（JessicaMorris）客串，进一步丰富了哥谭的黑暗宇宙。